《穹顶之下》全片103分钟，柴静走访多个污染现场寻找雾霾根源，并多国实地拍摄治污经验。这次关于雾霾的调查，被认为“是非机构、非记者所做的信源最权威、信息最立体、视野最开阔、手段最丰富、最有行动感的雾霾调查”。在此前的交流现场，柴静综合运用当众演讲、现场演示、视频展示和网络传播这四大手段，剖析了给中国带来严重大气污染的燃煤和燃油存在的四大问题。

为了完成这个难度不小的调查，柴静奔波于中国、美国、英国，还亲自上手和同伴一起拍摄、编辑视频，更为关键的是这次调查花的都是她自己的钱。告别央视后，选择这一题材让众人惊诧，谈及初衷，柴静说：“这不是一个计划中的作品，当时因为孩子生病，我辞职后打算用相当的一段时间陪伴她，照顾她，所以谢绝了一切工作邀请。照顾她过程中，对雾霾的感受变得越来越强烈”。

“这是我和雾霾之间的私人恩怨。”公开演讲中，柴静还首次爆出，她没出世的女儿患有肿瘤，从一出生就接受手术，目前已经痊愈。但害怕女儿有一天会问“什么是蓝天”、“为什么老把我关在家里”，因而启动了雾霾调查。柴静称，自己怀孕前从不戴口罩，女儿出生后每遭遇雾霾天却连孩子笑一下都担心吸进太多PM2.5，她担心孩子生活在污染的空气中，输在起跑线上。