20世纪50年代，火箭技术已成为十分活跃的研究课题。发射地球卫星要克服地球引力，运载火箭必须达到第一宇宙速度。因此，高超声速问题成了首要突破口。郭永怀先于他人开始了这方面探索研究工作，研究成果许多具有尝试性和开拓性，受到了国际的普遍重视与公认。

1956年11月，他毅然放弃在美国取得的名誉、地位和优越的工作、生活条件，冲破重重阻力，几经周折，回到了阔别16载的祖国。回国后，他担任中国科学院力学研究所副所长、力学专业科技规划组副组长、中国科技大学化学物理系主任，还担任《力学学报》和《力学译丛》主编。

1957年，郭永怀当选为中国科学院学部委员和中国力学学会理事。他积极开拓并领导了新兴的高超声速空气动力学、电磁流体力学和爆破力学的研究，并取得了国内外瞩目的科研成果。

郭永怀在积极开拓近代力学事业的同时，积极倡导发展我国的航天事业，并为航空航天事业的发展做出了突出的贡献。

20世纪50年代，美国多次扬言，要用原子弹轰炸我国沿海城市和机场。到了60年代，美国、苏联核军备竞赛拉开了序幕。面对严峻的国际形势，为了捍卫祖国的尊严和维护世界和平，党中央、毛主席决定研制核武器，发展核工业。1960年5月，郭永怀被调到核武器研究院，担任该院副院长，负责力学方面的领导工作。当时是一无图纸二无资料，面对难度极大的一大堆难题，从哪里下手工作?郭永怀明确提出，前期起步工作，从设想方案开始。根据郭永怀的这一提示，许多科技人员面对自己的任务，提出许多设想方案，然后从中筛选，择其中最佳的设想方案，开展科研工作。随着科研工作的不断进展，逐步证明，从设想方案起步，是很有成效的工作途径和方法。在原子弹的选型上，郭永怀权衡国际核技术的发展和我国的实力以及有利于我国核技术长远发展的诸多因素，明确提出："争取高方案，准备低方案"，"要以高级的'内爆'型方案为主攻研制方案"。据当时了解，美国1945年研制出三颗原子弹，在本土进行的核试验和投在日本长崎的是内爆型，投在广岛的是枪法型。"内爆"比"枪法"技术难度大，但有发展前途，可以在它的基础上研制出威力更大的氢弹。郭永怀的想法得到其他几位科学家的认同，我国第一颗原子弹采用技术难度大、有发展前途的"内爆"型方案被确定下来。实行此方案，炸药轰波理论计算是一个难点，也是一个主要突破口。郭永怀提出利用特征线法进行尝试，并获得成功，很快得到应用。此后从见到的资料上看，苏联也是采用这种计算方法。爆轰物理试验，是原子弹技术的重要一环。为攻下这一难题，郭永怀和王淦昌等科学家，经常深入试验现场，钻进帐篷，和试验人员一道搅拌炸药，亲自把关、指导，使试验得以顺利进行。1964年四季度初，原子弹的理论、实验、设计和生产按计划全部完成。是年10月16日15时，我国第一颗原子弹爆炸实验成功，当时郭永怀亲临现场，目睹了这一壮观景象。我国第一颗氢弹是采取飞机空投爆炸方式，是武器型的，动态型的。因此必须要达到要求的各项技术指标，才能用飞机携带上天。郭永怀对氢弹的总体布局结构，弹体在空中的减速装置以及全弹体的最大重量等，都发表了一系列指导性意见和成功见解，为保证氢弹试验成功，做出了卓越的贡献。1967年6月17日上午8时，我国第一颗氢弹爆炸试验成功。